以凝膠為代表的軟材料，由于其優異的抗拉伸性能、高韌性以及易于加工等優點被廣泛應用于生物工程、柔性電子和軟機器人等領域。近些年的研究已發現，預損傷將會一定程度地提高DN水凝膠的斷裂能，但目前仍然缺乏對DN水凝膠預損傷的系統控制和預損傷對DN水凝膠斷裂能影響的研究。基于此，北海道大學的Gong JianPing教授團隊通過純剪切實驗以及單邊缺口拉伸實驗，系統地控制了DN水凝膠的預損傷程度，揭示了預損傷對DN水凝膠裂紋萌生的影響。

       為了系統地控制DN水凝膠的預損傷程度，本文首先通過對無缺口的DN水凝膠施加不同程度的預拉伸，誘導DN水凝膠的脆性第一網絡出現不同程度的內部損傷，如圖1A所示。然后，通過滯回曲線面積Uhys量化DN水凝膠的損傷程度，如圖1B所示。可以看到，當λmax(施加的伸長)<λpre(預伸長)時，DN水凝膠的加卸載曲線重疊。當λmax>λpre時，DN水凝膠發生內部損傷，加卸載曲線出現滯后。 

圖1  (A)預拉伸誘導DN水凝膠內部損傷的實驗示意圖，(B) DN水凝膠的應力-應變曲線

      通過單邊缺口拉伸實驗研究預損傷對DN水凝膠中裂紋萌生的影響，同時采用如圖2A所示的實驗裝置進行實時雙折射成像，用以捕捉DN水凝膠的裂紋擴展行為并量化裂紋端前的損傷區。作者根據λpre(預伸長)與λy(屈服伸長)的關系，將DN水凝膠的應力-應變曲線分成如圖2B-C所示的兩種階段。階段1(λpre<λy)：脆性第一網絡仍具有連續結構，起到主要承載的作用。階段2(λpre>λy)：脆性第一網絡被破壞成不連續的片段，柔性第二網絡起到主要承擔載荷的作用。為了更好地研究DN水凝膠在斷裂過程中的能量耗散機制，作者將表觀斷裂能Γc分成兩個部分：Γbulk為DN水凝膠中遠離裂紋端區域的脆性第一網絡損傷所耗散的能量，Γtip為裂紋端附近的斷裂過程區中消耗的能量，如圖3所示。可以看到在整個階段中Γbulk顯著降低直至為零，而Γtip階段2中顯著上升。作者分析其可能的原因有兩種：其一為在較大的預拉伸下，DN水凝膠會發生軟化，增強了材料抵抗裂紋擴展的能力。其二為當預拉伸大于臨界拉伸時，被破壞成不連續片段的脆性第一網絡作為滑動交聯，緩解了裂紋端的應力集中。

      該工作通過純剪切實驗以及單邊缺口拉伸實驗，揭示了預損傷對DN水凝膠裂紋萌生的影響。發現DN水凝膠的斷裂能與脆性網絡的預損傷程度強相關，斷裂能的增加可能源于脆性網絡斷裂所釋放的可拉伸鏈的增韌作用。后續可借鑒該工作，使用雙折射成像等微觀表征技術研究彈性體材料在斷裂過程中微觀結構的演化規律，輔助分析彈性體材料斷裂過程中的能量耗散機制。

圖2 預拉伸對DN水凝膠裂紋萌生的影響。(A)實時雙折射成像示意圖，(B)應力-應變曲線，(C)臨界拉伸-預拉伸曲線

圖3 DN水凝膠在裂紋萌生時的斷裂能

相關論文以“Effect of Predamage on the Fracture Energy of Double-Network Hydrogels"為題發表在《ACS Macro Lett》。